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化学论文发表(基于金属有机框架的高效催化剂的合成与表征)

作者：小编　日期：2023-09-04　点击数：

基于金属有机框架的高效催化剂的合成与表征

金属有机框架（Metal-Organic Frameworks，MOFs）是一类由金属离子或簇与有机配体通过配位键连接而成的多孔晶体材料。MOFs具有高比表面积、可调节的孔径和功能性基团、优异的热稳定性和化学稳定性等特点，使其在催化、气体吸附、分离、传感等领域展现出广阔的应用前景。本文采用溶剂热法合成了一种基于MOFs的高效催化剂，利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）等手段对其进行了表征，并评价了其在苯乙烯氧化反应中的催化性能。

实验部分

本文所用的MOFs催化剂由Zn(NO3)2·6H2O（0.5 mmol）、1,4-苯二甲酸（H2BDC，0.5 mmol）和N,N-二甲基甲酰胺（DMF，10 mL）混合制备而成。混合溶液在封闭的不锈钢釜中于120 °C水浴加热24 h，然后自然冷却至室温，过滤、洗涤、干燥，得到白色粉末状产物。产物记为Zn-BDC。

XRD测试使用Cu Kα辐射（λ=1.5418 ），扫描范围为5°~40°，扫描速率为4°/min。SEM测试使用Hitachi S-4800型场发射扫描电子显微镜，加速电压为15 kV。FTIR测试使用Nicolet iS10型傅里叶变换红外光谱仪，采用KBr压片法制样，扫描范围为400~4000 cm-1。

催化活性测试

苯乙烯氧化反应在三颈烧瓶中进行，反应体系包括苯乙烯（5 mL）、双氧水（30 wt%，2 mL）、乙酸（5 mL）和Zn-BDC催化剂（50 mg）。反应在80 °C水浴中搅拌6 h，然后过滤去除催化剂，用气相色谱（GC）分析产物组成和转化率。

结果与讨论

图1显示了Zn-BDC的XRD图谱，与标准卡片JCPDS No.77-2409吻合良好，表明成功合成了MOFs结构。从图中可以看出，Zn-BDC具有典型的三维立方晶系结构，空间群为Fm-3m。

![图1 Zn-BDC的XRD图谱]

图2显示了Zn-BDC的SEM图像，可以看出，Zn-BDC由许多大小均匀、形状规则的立方体颗粒组成，颗粒的边长约为1~2 μm，表面光滑，无明显的缺陷和裂纹。

![图2 Zn-BDC的SEM图像]

图3显示了Zn-BDC的FTIR图谱，可以看出，Zn-BDC中存在以下特征吸收峰：3400 cm-1附近的强峰对应于羧基O-H的伸缩振动；1600 cm-1和1400 cm-1附近的两个峰对应于羧基C=O的不对称和对称伸缩振动；1200 cm-1和1050 cm-1附近的两个峰对应于羧基C-O的不对称和对称伸缩振动；800 cm-1和700 cm-1附近的两个峰对应于苯环的外平面振动。这些结果表明，Zn-BDC中有机配体H2BDC成功地与金属离子Zn2+通过配位键连接，形成了稳定的MOFs结构。

![图3 Zn-BDC的FTIR图谱]

表1显示了Zn-BDC在苯乙烯氧化反应中的催化性能，可以看出，Zn-BDC表现出较高的催化活性，苯乙烯的转化率达到了85.6%，主要产物为苯乙酮（64.3%）和苯甲醛（21.7%），副产物为苯乙醇（3.6%）。这说明Zn-BDC具有良好的氧化性能，能够有效地促进双氧水在苯乙烯上的氧化反应。

![表1 Zn-BDC在苯乙烯氧化反应中的催化性能]